Ο Νίκος Αργυρούλης γεννήθηκε στον Τύρναβο στις 7 Οκτωβρίου 1952. Ξεκίνησε την ποδοσφαιρική του διαδρομή to 1969 όταν στα 17 του χρόνια εντάχθηκε στην ομάδα του Τυρνάβου. Έμεινε μόνο μια χρονιά στον Τύρναβο, καθώς το καλοκαίρι του 1970, έπειτα από ένα φιλικό με την Λάρισα, ο νεαρός τότε Αργυρούλης συμφώνησε με τη Λάρισα, αποτελώντας μέλος της νεανικής ομάδας που προσπαθούσε να χτίσει ο τότε πρόεδρος της Λάρισας Αντώνης Καντώνιας, με παίκτες κυρίως από τον κάμπο και νεαρούς σε ηλικία.
Στη Λάρισα του κόλλησε και το παρατσούκλι “Τσίτσο”, λόγω της ομοιότητας του με τον Ιταλό κωμικό Τσίτσο Ινγκράσια (στην Ελλάδα των ’70s το δίδυμο Φράνκο Φράνκι – Τσίτσο Ινγκράσια έκανε “θραύση” και ήταν πασίγνωστοι εκείνη την εποχή). Αγωνίστηκε για 12 χρόνια στη Λάρισα. Ξεκίνησε παίζοντας ως μέσος μέχρι το 1976: Εκείνη τη σεζόν, πήγε στον Καναδά όπου αγωνίστηκε για 3,5 μήνες με μια ομάδα του Μόντρεαλ μαζί με άλλους Έλληνες παίκτες (Δημήτρης Μίλερ του Ολυμπιακού, Βεντούρης της ΑΕΚ και άλλοι), όπου χρησιμοποιήθηκε ως αμυντικός. Μόλις επέστεψε στην Ελλάδα επανεντάχθηκε στη Λάρισα και καθιερώθηκε στη θέση του αμυντικού. Με την ομάδα της Λάρισας μέτρησε 131 συμμετοχές και και 5 γκολ.
Το καλοκαίρι του 1982, σε ηλικία 30 ετών, μεταγράφηκε στον Ολυμπιακό έναντι 3.500.000 δραχμών, αρκετά χρήματα για την εποχή. Το παρασκήνιο της μεταγραφής, όπως είχε αποκαλύψει ο ίδιος ο Νίκος Αργυρούλης: “Το καλοκαίρι του 1982 συμπλήρωσα 12ετία. Ο Νταϊφάς και ο Παναγούλιας με ήθελαν στον Ολυμπιακό, έτσι κατέβηκα στον Πειραιά και υπέγραψα. Η Λάρισα, μέσω του Σαμαρά, ενός συμβούλου της ομάδας, μου ζήτησε να επιστρέψω, γιατί ο Ολυμπιακός είχε στείλει το συμβόλαιο στα αρμόδια όργανα μία εβδομάδα πριν μείνω και τυπικά ελεύθερος. Ο σπουδαίος αυτός πρόεδρος όμως έδωσε 3,5 εκατομμύρια δραχμές στη Λάρισα και έγινε η μετεγγραφή.
Θυμάμαι όταν με φώναξε ο Νταϊφάς να υπογράψω μου λέει: “Πόσα θέλεις;“. “Εσείς ξέρετε καλύτερα” του απαντώ. “Καλά είναι 150.000;” με ρωτάει. Νόμιζα ότι μου έκανε πλάκα. Οταν πήγα στη Λάρισα έπαιρνα 1.350 δρχ. και την τελευταία μου χρονιά, μετά από 12 χρόνια παρουσίας, η αμοιβή ήταν 6 χιλιάρικα. Η διαφορά ήταν χαώδης. Μέχρι να το συνειδητοποιήσω και να του απαντήσω, ο Νταϊφάς, επανέρχεται με το “θα σου δώσω και ένα αυτοκίνητο” και με ξαναρωτάει: “Πόσα έπαιρνες στη Λάρισα;“. “6.000 δραχμές” είπα δειλά δειλά. Φωνάζει τότε τον Παναγούλια και του λέει: “Αλκέτα, εδώ άλλος παίρνει 2.000, άλλος 3.000 και άλλος 6.000 δρχ. στη Λάρισα και εμείς με τέτοια συμβόλαια δεινοπαθούμε να περάσουμε από εκεί;“.”.
Στον Ολυμπιακό έμεινε μόλις μία σεζόν, αλλά βοήθησε την ομάδα να κατακτήσει τον τίτλο “γράφοντας” 9 συμμετοχές. Όπως είπε ο ίδιος: “Ο Ολυμπιακός είναι τεράστιο μέγεθος. Το καταλαβαίνεις μόνο αν φορέσεις τη φανέλα, αγωνιστείς, ζήσεις στα αποδυτήρια και δεις πώς σε κοιτούν οι άλλοι. Επαιξα μόνο ένα χρόνο, το μετάνιωσα, διότι με “έψησε” ο Αντώνης Γεωργιάδης, που τον εκτιμώ απεριόριστα και πήγα στον Αρη όπου ήταν προπονητής”.
Έτσι, το καλοκαίρι του 1983 μετακόμισε στη Θεσσαλονίκη για λογαριασμό του Άρη, όπου έμεινε επίσης μια σεζόν. Τελευταίος σταθμός της καριέρας του τα Τρίκαλα, στα οποία αγωνίστηκε για 2 σεζόν πριν κλείσει την ποδοσφαιρική του καριέρα σε ηλικία 34 ετών και ασχοληθεί με την προπονητική. Ήταν στο τεχνικό τιμ του Πανηλειακού, την εποχή που οι σταρ της ομάδας ήταν οι νεαροί Στέλιος Γιαννακόπουλος και Πρέντραγκ Τζόρτζεβιτς, για τους οποίους οι συστάσεις είναι περιττές.